12月4日,國際著名期刊《美國國家科學院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences,PNAS)在線發表了我校李金林、王立團隊在費-托合成催化研究領域的最新研究成果,論文題為Shielding the H?gg carbide by a graphene layer for ultrahigh carbon efficiency during syngas conversion。該研究發展了一種石墨烯限域χ-Fe5C2催化劑體系,顯著降低了費-托合成的CO2和CH4副產物選擇性,大幅度提高了碳利用效率(50%提高到90%)。化學與材料科學學院2024級博士研究生張雪晴為第一作者,李哲博士、孫巍(2024級博士研究生)、張煜華高級實驗師為共同作者,李金林、王立教授為通訊作者,中南民族大學為唯一署名單位。
費-托合成技術是將煤、天然氣、生物質經合成氣轉化為清潔液體燃料和高附加值化學品的最佳途徑之一,已主導煤化工領域超過百年。鐵基費-托合成催化劑因價格低廉、可適用于不同的合成氣氫碳比和反應條件、可生產低碳烯烴、汽油、柴油和高附加值含氧化合物等優點,廣泛用于工業費-托合成過程,但鐵基催化劑在工業反應條件下會副產大量的CO2(超過30%)和CH4等副產物,碳利用效率低下,嚴重降低了能源效益和經濟效益,如何有效降低CO2、CH4等副產物生成,提高碳利用效率一直是費-托合成研發領域一個巨大挑戰。
該團隊在前期發展的石墨烯限域ε-Fe2C催化劑體系(Nature Communications, 2020, 11, 6219)基礎上,進一步構建了石墨烯限域χ-Fe5C2催化劑體系,利用石墨烯限域作用,不僅提高了χ-Fe5C2在工業費-托合成反應條件下的穩定性,抑制了產物H2O對催化劑的氧化作用,同時也抑制了水煤氣變換反應,從而顯著降低了CO2(4.6%)和CH4(5.9%)副產物選擇性,將費-托合成的碳利用效率大幅提高至90%。該研究為闡明鐵基催化劑活性相構效關系,開發高活性、高穩定性、高碳利用效率的工業鐵基費-托合成催化劑提供了一種行之有效的方法。

論文情況。 化材學院供圖
李金林、王立教授團隊長期致力于碳一催化轉化技術的基礎研究和工業應用開發,在該領域已發表高水平研究論文200余篇,獲中國發明專利授權20余項,開發的高效費-托合成催化劑已成功應用于千噸級煤、天然氣合成油中試裝置及萬噸級生物質合成油商業示范裝置。 上述研究得到了國家重點研發計劃(2022YFB4101200)、國家自然科學基金(22072184、22372199、U22A20394)、湖北省青年拔尖人才等項目的資助。
據悉,PNAS自1914年創刊至今已逾百年,是公認的世界四大名刊之一,報道和出版醫學、化學、生物、物理、大氣科學、生態學和社會科學領域的高水平前沿研究報告、學術評論、學科回顧及前瞻、學術論文以及美國國家科學學會學術動態。
論文鏈接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2407624121