近日，化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院張澤會教授課題組在生物質(zhì)乙醇?xì)滢D(zhuǎn)移選擇性還原硝基化合物方面取得重要研究進(jìn)展。12月12日，該研究成果以“Synergy of Oxygen Vacancies and Base Sites for Transfer Hydrogenation of Nitroarenes on Ceria Nanorods”為題在化學(xué)類國際頂級期刊Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表（原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202317339）。

成果發(fā)表情況 化材學(xué)院供圖

氧化偶氮化合物是化工行業(yè)重要組成部分，是生產(chǎn)染料、農(nóng)藥和醫(yī)藥等產(chǎn)品的重要原料，全球市場已近千億規(guī)模。推動傳統(tǒng)氧化偶氮化合物綠色低碳合成路徑對我國實(shí)現(xiàn)“碳中和”目標(biāo)具有重大意義。利用乙醇等生物質(zhì)衍生醇作為氫源還原硝基化合物是合成氧化偶氮化合物的綠色途徑，但面臨乙醇難活化、反應(yīng)選擇性難控制等關(guān)鍵問題。該研究通過缺陷工程構(gòu)筑含豐富氧空位的CeO2催化劑實(shí)現(xiàn)溫和條件下乙醇?xì)滢D(zhuǎn)移還原硝基芳烴，高選擇性的構(gòu)建含有烯（C=C）、炔（C≡C）、腈（C≡N）、甲硫基和鹵素（包括I）等取代基氧化偶氮化合物。該工作重點(diǎn)研究了CeO2形貌對硝基苯氫轉(zhuǎn)移還原反應(yīng)的催化活性的影響，并通過實(shí)驗(yàn)及理論計(jì)算對反應(yīng)機(jī)制和催化劑構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了較為深入的探討。研究表明活性來源于CeO2中氧空位和堿性位點(diǎn)協(xié)同作用：氧空位能選擇性活化乙醇分子還原硝基，而晶格氧作為堿性位點(diǎn)能有效促進(jìn)N=N鍵偶聯(lián)生成氧化偶氮化合物。這項(xiàng)工作開辟了一種使用非貴金屬氧化物進(jìn)行選擇性氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)路線，有望為進(jìn)一步為催化劑設(shè)計(jì)提供新思路。

張澤會教授領(lǐng)銜的綠色合成催化學(xué)術(shù)團(tuán)隊(duì)，依托于化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院，主要從事生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化、光催化有機(jī)合成及相關(guān)研究，聚焦于生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化制備生物基聚合材料單體及含氮精細(xì)化工產(chǎn)品。團(tuán)隊(duì)近年來已在Nat. Comm.、Sci. Adv.、Chem、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Soc. Rev.、JACS Au 等國際知名期刊發(fā)表了系列相關(guān)重要成果，為相關(guān)研究領(lǐng)域的發(fā)展做出了積極貢獻(xiàn)。張澤會教授發(fā)表的研究論文被SCI他引10000余次，H指數(shù)54，研究成果獲湖北省自然科學(xué)獎(jiǎng)、遼寧省自然科學(xué)獎(jiǎng)、大連市技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)等。