近日，化材學院張澤會教授課題組在生物質乙醇氫轉移選擇性還原硝基化合物方面取得重要研究進展。12月12日，該研究成果以“Synergy of Oxygen Vacancies and Base Sites for Transfer Hydrogenation of Nitroarenes on Ceria Nanorods”為題在化學類國際頂級期刊Angewandte Chemie International Edition上發表（原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202317339）。
氧化偶氮化合物是化工行業重要組成部分，是生產染料、農藥和醫藥等產品的重要原料，全球市場已近千億規模。推動傳統氧化偶氮化合物綠色低碳合成路徑對我國實現“碳中和”目標具有重大意義。利用乙醇等生物質衍生醇作為氫源還原硝基化合物是合成氧化偶氮化合物的綠色途徑，但面臨乙醇難活化、反應選擇性難控制等關鍵問題。該研究通過缺陷工程構筑含豐富氧空位的CeO2催化劑實現溫和條件下乙醇氫轉移還原硝基芳烴，高選擇性的構建含有烯（C=C）、炔（C≡C）、腈（C≡N）、甲硫基和鹵素（包括I）等取代基氧化偶氮化合物。該工作重點研究了CeO2形貌對硝基苯氫轉移還原反應的催化活性的影響，并通過實驗及理論計算對反應機制和催化劑構效關系進行了較為深入的探討。研究表明活性來源于CeO2中氧空位和堿性位點協同作用：氧空位能選擇性活化乙醇分子還原硝基，而晶格氧作為堿性位點能有效促進N=N鍵偶聯生成氧化偶氮化合物。這項工作開辟了一種使用非貴金屬氧化物進行選擇性氫轉移反應路線，有望為進一步為催化劑設計提供新思路。
張澤會教授領銜的綠色合成催化學術團隊，依托于中南民族大學化學與材料科學學院，主要從事生物質催化轉化、光催化有機合成及相關研究，聚焦于生物質催化轉化制備生物基聚合材料單體及含氮精細化工產品。團隊近年來已在Nat. Comm.、Sci. Adv.、Chem、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Soc. Rev. 、JACS Au 等國際知名期刊發表了系列相關重要成果，為相關研究領域的發展做出了積極貢獻。張澤會教授發表的研究論文被SCI他引10000余次，H指數54，研究成果獲湖北省自然科學獎、遼寧省自然科學獎、大連市技術發明獎等。
作者：賀捷 責編：王立 審核：祁帆 發布時間：2023-12-15
